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Este documento analisa o parâmetro operacional de pressão externa utilizado na fundição e sua influência na solidificação de uma liga de alumínio. A aplicação de pressão promove um contato mais íntimo entre o metal e o molde, aumentando as taxas de solidificação e resfriamento, além de causar variações na temperatura de coexistência entre a fase sólida e líquida durante a solidificação da liga. O documento revisa conceitos termodinâmicos, equações fundamentais e a influência da pressão na solidificação, e compara resultados experimentais com teorias sobre a variação de pressão e temperatura de coexistência das fases sólida e líquida.
Tipologia: Exercícios
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The idealization of the use of die casting pressure was originally introduced in a British patent in 1819 and cited in a report in 1878 however the first scientific experiment on the subject was not conducted in until 1931, since then this practice has developed rapidly around the world. Among the articles published on die casting under pressure are reported several effects which some are beneficial and can be explored by industry such as grain refining, macrostructure rearrangement, microstructure refining, porosity elimination, and other effects that damage the properties of the casting, and therefore should be minimized or eliminated as a shrinkage and segregation defect. However, the vast majority of published works on die casting under pressure does not provide a satisfactory explanation for these effects but are limited to their description followed by a qualitative and superficial explanation. This paper aims to formulate a qualitative and quantitative theoretical model that describes the influence of pressure on solidification in order to explain the effects reported in the literature. In order to do it so the effect of pressure was accounted on Gibbs free energy, which is the thermodynamic potential used to describe the classic theory of solidification of metallic materials. From this model it was possible to demonstrate that the pressure produces an effect equivalent to undercooling during grain and crystal nucleation, which produces a decrease in activation energy stimulating nucleation and, therefore, refining the structures. It was also shown that pressure exerts an effect equivalent to the temperature gradient with regarding stability of the solid/liquid interface, discouraging dendrite formation in columnar growth, and stimulating dendrite formation in equiaxial growth.
Keywords: Solidification under pressure, nucleation, structure refining, thermodynamics.
Figura 6.6: Espaçamento dendrítico secundário da liga de alumínio LM13(MALEKI, SHAFYEI e NIROUMAND, 2009)................................................................................6 6
Figura 6.7 Diâmetro médio do grão em função da pressão para a liga de alumínio A1350 (OBIEKEA, AKU e YAWAS, 2012).................................................................6 6
Figura 6.8 Diâmetro médio do grão em função da pressão para as ligas de alumínio Al- Zn 1%, Al-Zn 3% e Al-Zn 5% (LIMA, 2014) ............................................................6 7
Figura 6.9 Espaçamento secundário como função do tempo de solidificação (KATTAMIS e FLEMINGS, 1965) ...............................................................................7 1
Figura 6.10 Variação do espaçamento dendrítico secundário em função da variação da pressão para as ligas Al-1%Zn e Al-5%Zn (SILVA, 2015) ...........................................7 1
Tabela 4.1 Resumo das condições de estabilidade em metais puros e ligas (KURTZ, 1989)................................................................................................................................
MPa – Megapascal
m – Inclinação da reta 𝑇(𝐶)
N – Número de partículas
𝑁𝑙 – Número de átomos no estado líquido
𝑁𝑛 – Número de embriões
n – inclinação da reta de coexistência 𝑇(𝑝)
P – Número de fases
p – Pressão
Q – Calor
𝑄𝐿 – Calor latente de fusão
𝑄𝑖𝑟𝑟 – Calor trocado irreversivelmente
𝑄𝑟𝑒𝑣 – Calor trocado reversivelmente
𝑄′𝛼→𝛽 – Quantidade de calor por número de partículas trocada na mudança de fase de 𝛼 para 𝛽
𝑞𝑒 – Fluxo de calor externo
𝑞𝑖 – Fluxo de calor interno
r – Raio
𝑟𝑐 – Raio crítico
S – Entropia
s – Entropia por número de partículas
T – Temperatura
𝑇∗^ - Temperatura da interface
𝑇𝑓 – Temperatura de Fusão
𝑇𝑙 – Temperatura liquidus
𝑇𝑞 – temperatura imposta pelo fluxo de calor interno
𝑇𝑠 – Temperatura solidus
𝑡𝑓 – Tempo de solidificação
U – Energia interna
V – Volume
𝑉𝐴 – Volume de um sistema por unidade de área
𝑉𝐴^0 – Volume de um sistema por unidade de área, desconsiderando a variação provocada
pela pressão interna imposta pela interface
V – Velocidade de crescimento da interface
𝑋𝑗 – Variável extensiva arbitrária
y – posição relativa
z – posição relativa
Letras Gregas
𝛼 – Coeficiente de dilatação linear
𝛾 – Coeficiente de dilatação volumétrica
∆𝐶 – Variação de concentração
∆𝐶∗^ Variação de concentração de equilíbrio
∆𝐺𝑐 – Energia de ativação
∆𝑇 – Super-resfriamento
𝛿 – Espessura da camada de soluto na interface
𝜀 – Amplitude de perturbação
𝜅𝑆 – Compressibilidade isentrópica
𝜅𝑇 – Compressibilidade isotérmica
𝜆 – Comprimento de onda
𝜆 2 – Espaçamento dendrítico secundário
𝜎 – Densidade de energia superficial
μ – Potencial Químico
𝜑 – Diferença entre o gradiente de temperatura liquidus e de temperatura
𝜔 – Frequência angular
A fundição é um dos mais antigos e o mais versátil processo de fabricação de componentes metálicos. Os diversos processos de fundição permitem produzir desde milhões de peças de pequeno tamanho até poucas peças pesando várias toneladas. Os metais tem tido um importante papel no desenvolvimento da civilização humana. Nesse desenvolvimento não houve um metal, além do aço, tão versátil como o alumínio, por causa de suas características intrínsecas únicas (MURAKAMI, 1985)
Para o caso dos metais a fundição é acompanhada por uma enorme diminuição na viscosidade, então em vez de gastar energia trabalhando um material com altas tensões, como um metal sólido durante um forjamento ou um processo similar, se torna necessário compensar apenas a tensão de cisalhamento do líquido que é essencialmente zero. Se as propriedades do fundido fossem mais fáceis de controlar a solidificação seria um processo ainda mais importante. Com relação a isso, a teoria da solidificação atua em um papel vital, já que forma a base para influenciar a microestrutura e, portanto aumentar a qualidade de produtos fundidos (KURTZ e FISHER, 1992).
No metal líquido flutuações aleatórias das variáveis de estado podem criar regiões cristalinas temporárias mesmo a temperaturas maiores que a do ponto de fusão, porém esses arranjos de átomos geralmente chamados de embriões não são estáveis, mesmo a uma temperatura abaixo do ponto de fusão, esses arranjos continuam metaestáveis devido a um aumento de energia associado com a formação da interface entre a fase líquida e a fase sólida, já que o estado estável é aquele que possui menos energia. Tendo acontecido a nucleação do embrião, é necessário que os átomos da fase líquida continuem se acoplando na fase sólida para que seja assegurado seu crescimento (GARCIA, 2011).
Pode-se dizer que a nucleação é o processo dominante no inicio da solidificação, e leva rapidamente à determinação do número final de grãos com cada núcleo formando um grão. As condições que levam à nucleação são, portanto da maior importância na determinação das características de qualquer microestrutura (KURTZ e FISHER, 1992). As propriedades mecânicas de uma liga metálica apresentam uma forte dependência com a estrutura e os defeitos produzidos durante a solidificação, tanto na escala macro como micro, e o que controla os parâmetros estruturais são as variáveis térmicas e a dinâmica do processo, que na prática são controladas pela composição da liga, e por parâmetros operacionais como temperatura de pré-aquecimento do molde, temperatura de vazamento, geometria do molde, mecanismo de resfriamento entre outros. Cada um desses parâmetros operacionais altera a forma como o sistema evolui até seu estado final de uma forma diferente, causando variações nos parâmetros estruturais da liga resultante.
Outro parâmetro operacional usado na fundição é a aplicação de pressão externa, segundo (ASTHANA, DRENCHEV e SOBCZAK, 2012) a aplicação de pressão promove um contato mais íntimo entre o metal e o molde, o que causa um aumento das taxas de solidificação e resfriamento, além de causar uma variação na temperatura de coexistência entre a fase sólida e líquida durante a solidificação da liga, entre outras variações nas propriedades do material. Dessa forma a aplicação da pressão durante a solidificação, caso usada corretamente, é capaz de refinar as estruturas de ligas metálicas tanto na escala macro como micro, melhorado assim as propriedades mecânicas como dureza e resistência. Esses atributos tornam a solidificação sob pressão um processo capaz de produzir componentes de alta qualidade para aplicações de peso crítico, como é o caso da indústria automobilística (THARUMARAJAH, 2008), (STALEY e LEGE, 1993).
A principal técnica de fundição por pressão é conhecida como squeeze casting, que consiste na aplicação de pressão sobre o fundido usando uma prensa posicionada em conjunto com um molde permanente. O conceito de squeeze casting foi originalmente introduzido em uma patente britânica em 1819 e imaginado pelo russo D. K. Chernov que o citou em um relatório de 1878. Entretanto, o primeiro experimento científico sobre o assunto só foi realizado em 1931 na Alemanha por V. G. Welter com uma liga Al-Si. Posteriormente detalhadas investigações foram efetuadas na Rússia para ligas de cobre e ferro relacionando-se as variáveis do processo até que, nos anos 60, os russos já possuíam 150 instalações industriais produzindo 200 componentes metálicos diferentes através de squeeze casting. Apenas em 1965 se iniciaram as atividades de pesquisa e desenvolvimento do processo nos Estados Unidos, Europa Ocidental e Japão, desde então estes países iniciaram a produção em escala industrial de ligas não-ferrosas através de squeeze casting. Atualmente, componentes de ferro fundido e aço inoxidável também são produzidos. O processo é de suma importância, dada a existência de muitos centros de pesquisa que estão ativamente explorando e desenvolvendo essa linha de pesquisa de fundição sob pressão (HU, 1998).
Na tecnologia de fundição a aplicação de pressão permite a transferência efetiva do fundido para o molde, assim como a modulação do processo de solidificação para se produzir novas estruturas e materiais. A pressão afeta a solidificação do fundido e a formação da estrutura de duas formas, por efeitos mecânicos relacionados com o fenômeno físico na escala macro, que são deformação plástica ou elástica, intensificação da transferência de calor entre o fundido e o molde, variação nas taxas de resfriamento e etc. E efeitos termodinâmicos assim como via fenômenos de transporte à escala micro como: mudanças no diagrama de fases, propriedades físicas, energia livre de Gibbs, tensão de superfície, coeficiente de difusão e etc (ASTHANA, DRENCHEV e SOBCZAK, 2012). A combinação de todos esses efeitos muda os perfis térmicos típicos de uma fundição por gravidade, portanto o entendimento teórico do processo de solidificação e evolução microestrutural durante a solidificação sob pressão é importante para a melhora do controle microestrutural, propriedades mecânicas e do processo em si (SHOUXUN, WANG, et al. , 2013).
As tecnologias de fundição convencionais que usam a pressão geralmente são baseadas em conhecimento puramente empírico, e não consideram modelos originados do entendimento das mudanças físicas causadas pela pressão. O entendimento de todo o fenômeno físico complexo que acompanha a solidificação sobre alta pressão é facilitada pelas descrições termodinâmicas e cinéticas (ASTHANA, DRENCHEV e SOBCZAK, 2012).
Neste trabalho é construído um equacionamento que contabiliza e descreve o efeito termodinâmico da pressão na nucleação de ligas metálicas. O mesmo é feito considerando o efeito da pressão no potencial de Gibbs, que é o potencial usado para descrever a teoria clássica da nucleação.
O objetivo geral desse trabalho é investigar a influência termodinâmica da pressão na solidificação de metais e ligas metálicas partindo de modelos teóricos, e formulando da termodinâmica clássica os efeitos termodinâmicos da pressão no
Os conceitos básicos da termodinâmica são muito gerais e, na maior parte, independentes de modelos físicos específicos, de modo que são aplicáveis em muitos campos da física e ciências técnicas.
Se as propriedades de um sistema são as mesmas em todas as partes este é chamado de homogêneo, entretanto se as propriedades mudam descontinuamente às margens de certa superfície o sistema é chamado heterogêneo. Pode-se chamar a parte homogênea de um sistema heterogêneo de fase, e a superfície de separação de contorno de fase. Um exemplo típico para tal sistema é uma panela fechada com água e vapor, nesse caso o contorno de fase é a superfície da água líquida e as fases são a fase gasosa (vapor) e a fase líquida (água). Em alguns casos as propriedades macroscópicas de um sistema dependem do tamanho e da forma do contorno de fase. No exemplo citado obtêm-se propriedades macroscópicas diferentes se a água está cobrindo o fundo da panela ou se está distribuída na forma de pequenas gotas (neblina) (GREINER, NEISE e STÖCKER, 1995).
As quantidades macroscópicas que descrevem o sistema são chamadas de quantidades de estado. Além da energia interna 𝐸, o volume 𝑉, o número de partículas 𝑁, a entropia 𝑆, a temperatura 𝑇, a pressão 𝑝, e o potencial químico 𝜇, tais quantidades também incluem carga elétrica, momento de dipolo, índice de refração, viscosidade, composição química, tamanho do contorno da fase e etc. para descrever totalmente um sistema é suficiente escolher apenas algumas variáveis de estado, de forma que todas as outras assumem valores que dependem das variáveis escolhidas (GREINER, NEISE e STÖCKER, 1995).
A temperatura é uma variável de estado que é especialmente utilizada na termodinâmica, e sua definição é intimamente conectada com o conceito de equilíbrio térmico. Igualdade de temperatura entre dois corpos é a condição para equilíbrio térmico entre os dois. As quantidades de estado termodinâmicas são definidas (e medidas) apenas em equilíbrio. O estado de equilíbrio é definido como o estado macroscópico de um sistema fechado que é automaticamente alcançado após um período de tempo longo o suficiente. Entretanto é razoável falar de equilíbrio termodinâmico mesmo quando as variáveis de estado mudam vagarosamente (GREINER, NEISE e STÖCKER, 1995).
O conceito de temperatura também pode ser estendido a sistemas que não estão em equilíbrio térmico como um todo, isso é possível contanto que se possa dividir o sistema total em sistemas parciais aos quais se possa atribuir temperaturas locais, ou seja, nesse caso trata-se de temperatura dependente de posição. Nessas condições o sistema não está em equilíbrio global, mas sim em equilíbrio térmico local. As diferenças em temperatura, pressão e potencial químico nos sistemas parciais afetam o fluxo de calor (de partes mais quentes para mais frias), fluxo de partículas, e mudanças de volume (regiões de maior pressão expandem às custas de regiões de menor pressão). Entretanto é de importância crucial que os sistemas parciais escolhidos sejam grandes o
bastante para que uma descrição estatística seja razoável, resguardando no entanto, que em cada sistema parcial as quantidades de estado termodinâmico assumam valores constantes que não variam muito de um sistema para o outro (GREINER, NEISE e STÖCKER, 1995).
Um critério prático para o equilíbrio pode ser definido da seguinte forma;
operacionalmente um sistema está em estado de equilíbrio se suas propriedades estão
consistentemente descritas pela teoria da termodinâmica. Naturalmente o inverso pode
ser afirmado também, ou seja, se a teoria da termodinâmica não descreve as propriedades de um sistema consistentemente, então o mesmo não está em equilíbrio.
Os estados de equilíbrio definidos a rigor são praticamente inexistentes na natureza, de
forma que se pode aplicar a termodinâmica a estados de metaequilíbrio, que são
definidos como um estado onde o sistema já completou os processos relevantes da
evolução espontânea e que pode ser descrito por um número razoavelmente pequeno de
parâmetros (CALLEN, 1985).
Outra forma de se definir um estado de equilíbrio é usando o conceito de entropia, que é definido da seguinte forma:
𝛿𝑄𝑟𝑒𝑣 𝑇 (2.1)
Como a quantidade de calor trocada em processos irreversíveis é sempre menor que a trocada em processos reversíveis têm-se que:
Em especial para sistemas isolados tem-se que 𝛿𝑄𝑟𝑒𝑣 = 0, portanto em um sistema isolado a entropia é constante no equilíbrio termodinâmico (devido à reversibilidade) e tem um extremo pois 𝑑𝑆 = 0, toda experiência confirma que este extremo é um máximo. Todo processo irreversível em um sistema isolado que leva ao equilíbrio está associado um aumento de entropia, até que a entropia assuma seu valor máximo no estado de equilíbrio. Esta declaração em si é uma formulação da segunda lei da termodinâmica que pode ser abreviada da seguinte forma, para sistemas em equilíbrio tem-se que (GREINER, NEISE e STÖCKER, 1995):
E para processos irreversíveis têm-se:
