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Como melhorar o sistema eletrônico de contagem de coicidências de radionuclídeos, que apresentava limitações em energia mínima detectada devido a ruído eletrônico e baixo ganho. Com as modificações, tornou-se possível padronizar radionuclídeos que emitam elétrons ou raios-x de baixa energia, ampliando o número de radionuclídeos padronizáveis com este tipo de sistema. O documento aborda diferentes tipos de sistemas eletrônicos para contagens de coicidências aplicáveis a um único ou dois intervalos de energia gama, e explica o processo de conversão interna e perda de energia por bremsstrahlung. Além disso, são discutidos os processos de ionização, excitação e produção de bremsstrahlung, e a relação entre as eficiências de detecção para diferentes ramos beta e transições gama.
Tipologia: Slides
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Dissertação apresentada como parte dos requisitos para obtenção do grau de Mestre em Ciências na Área de Tecnologia Nuclear – Aplicações Orientador: Dr. Mauro da Silva Dias
São Paulo 2007
À minha querida esposa Rosana Aos meus filhos Daniel, Raquel e Esther
Aos meus pais que sempre apoiaram e incentivaram os meus estudos. A Deus, por ter-me inserido em de sua grande Obra. A todos que direta ou indiretamente colaboraram na execução e realização deste
trabalho.
"Nós não podemos entender onde estamos indo sem um entendimento de onde estivemos." (Douglass C. North, 1920 -)
Hélio Piuvezam Filho
Abstract
The present work was intended to study a coincidence system 4π(PS)β-γ for absolute activity measurement using plastic scintillators in 4π geometry. Along with experiments on the coincidence system, simulations were also performed applying the Monte Carlo Method, by means of codes PENELOPE and ESQUEMA. These simulations were performed in order to calculate the extrapolation curve of the coincidence system 4 π(PS)β-γ and compare it to experimental data. A new geometry was proposed to the coincidence system adding up a second photomultiplier tube to the previous system for improving light collection from the plastic scintillator, as this system presented limitations in the minimum detected energy due to the presence of electronic noise and low gain. The results show that an improvement in the signal-to-noise ratio was obtained, as well as in the minimum detected energy. Moreover, there was an increase in the detection efficiency. With these modifications, it is now possible to calibrate radionuclides which emit low energy electrons or X-rays, increasing the number of radionuclides that can be standardized with this type of system.
APÊNDICE A - Uso do PENELOPE para geometrias cilíndricas – programa PENCYL.............................................................................................. 67 APÊNDICE B - Uso do PENELOPE para geometrias complexas – programa PENDOSES......................................................................................... 70
REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS ......................................................................... 74
Lista de Tabelas
Tabela 4-1 (^) Resultados de resolução em energia para o detector 4π(PS)................... 55
Tabela 4-2 Resultados de atividade para a nova geometria. Ajuste linear com dados experimentais e simulação por Monte Carlo desenvolvida no presente trabalho...................................................................................... 59 Tabela 4-3 Resultados de atividade para a geometria original[29], comparados com simulações por Monte Carlo desenvolvidas no presente trabalho........... (^64)
Figura 4-5 Espectro diferencial para o 241 Am, obtido com o cintilador plástico. Os pontos azuis correspondem aos dados experimentais e os pontos vermelhos ao ajuste de uma distribuição normal com larguras diferentes para cada lado do pico................................................................................. 53 Figura 4-6 Espectro diferencial para o 137 Cs, obtido com o cintilador plástico. Os pontos azuis correspondem aos dados experimentais e os pontos vermelhos ao ajuste de uma distribuição normal com larguras diferentes para cada lado do pico................................................................................. 54 Figura 4-7 Espectro diferencial para o 60 Co obtido com o cintilador plástico. Os pontos azuis correspondem aos dados experimentais e os pontos vermelhos ao ajuste de uma distribuição normal com larguras diferentes para cada lado do pico. Observa-se um dubleto, composto pelas energias de 1173 e 1332 keV..................................................................................... 54
Figura 4-8 Espectro de tempo do 60 Co. O pico central corresponde a coincidências beta-gama.................................................................................................... 56 Figura 4-9 Espectro de tempo para o 60 Co. O pico central, à esquerda, corresponde a coincidências (beta-beta)-gama e o pico central, à direita, a coincidências beta-gama.................................................................................................... 57 Figura 4-10 Espectro de tempo para o 182 Ta. Os índices 1 e 2 correspondem ao primeiro e segundo intervalos de energia gama, respectivamente.............. 57 Figura 4-11 Espectro gama do 182 Ta, obtido por meio do cintilador de NaI(Tl)............ 58 Figura 4-12 (^) Comportamento da função para Nβ.N γ /Nc em função do parâmetro
são dados experimentais e os vazios obtidos por Monte Carlo................... 59 Figura 4-13 (^) Comportamento da função para Nβ.N γ /Nc em função do parâmetro (1-Nc/
N γ )/( Nc/ N γ ) para o 182 Ta, com a nova geometria. Os pontos em cor preta são dados experimentais e os coloridos por Monte Carlo, todos obtidos no presente trabalho.................................................................................... 61 Figura 4-14 (^) Arranjo do sistema 4π(PS)β−γ desenvolvido por Baccarelli[29]. A sigla VFM corresponde a válvula fotomultiplicadora......................................... 62
Figura 4-15 (^) Comportamento da função para Nβ.N γ /Nc em função do parâmetro
(1- Nc/N γ )/( Nc/N γ ) para o 60 Co na geometria original. Os pontos cheios são dados experimentais obtidos por Baccarelli[29]^ e os vazios obtidos por Monte Carlo, no presente trabalho........................................................ 63 Figura 4-16 (^) Comportamento da função para Nβ.N γ /Nc em função do parâmetro
(1- Nc/N γ )/( Nc/N γ ) para o 133 Ba na geometria original. Os pontos cheios são dados experimentais[29]^ e os vazios obtidos por Monte Carlo, no presente trabalho......................................................................................... 64
Desde a década de 50, um dos métodos principais de padronização de radionuclídeos tem sido o de coincidências 4π(PC)β−γ, empregando detector proporcional em geometria 4π ( Proportional Counter – PC), a gás fluente ou pressurizado, associado a detectores gama, constituídos por cintiladores de NaI(Tl), Ge(Li) ou HPGe[4-15]^. Em condições favoráveis de medida, este método pode atingir incertezas da ordem de 0,05% [16].
O detector proporcional em geometria 4π, possui alta eficiência para a detecção de partículas carregadas, tais como: alfas, betas, elétrons, fragmentos de fissão etc. Neste caso, a fonte radioativa possui como substrato um filme plástico muito fino (10 a 20 μg.cm-2), confeccionado em VYNS ou COLLODION, e é colocada no interior do volume sensível do detector.
Uma das dificuldades deste sistema de medidas está na confecção da fonte, que deve possuir o substrato de filme plástico previamente recoberto com uma camada metálica (usualmente de ouro) para torná-lo parcialmente condutor. Esta característica é necessária para que o campo elétrico no interior do volume sensível do detector proporcional não seja distorcido pela presença do filme plástico, que possui altíssima resistividade elétrica (> 10^10 ohm).
Outra dificuldade é garantir a pureza do gás durante as medidas, uma vez que o processo de introdução da fonte faz com que o ar ambiente se misture com o gás do detector, reduzindo a amplitude do pulso. Este tipo de sistema possui também uma limitação associada ao valor da atividade da fonte radioativa, que não deve ultrapassar a alguns milhares de desintegrações por segundo (kBq), para que não provoque uma saturação no campo elétrico do detector 4π proporcional, acarretando um aumento exagerado no tempo morto do sistema.
Com o desenvolvimento de válvulas fotomultiplicadoras de alto desempenho, tornou-se popular o detector 4π empregando cintilador líquido. Estes detectores têm sido largamente empregados, em razão de sua alta eficiência para a detecção de partículas carregadas, principalmente elétrons de baixa energia[17].
Neste contexto, um método primário que tem sido muito difundido é o denominado CIEMAT/NIST[18]. Este método utiliza o radionuclídeo 3 H como referência para a determinação da atividade do radionuclídeo de interesse, que é misturado no coquetel cintilador, juntamente com o 3 H. Embora este método não seja rigorosamente absoluto, pois utiliza o 3 H como referência, ele é considerado primário, em razão de sua grande exatidão (apresenta incertezas abaixo de 1%).
Outro método primário, que emprega o cintilador líquido como detector 4π, é denominado TDCR ( Triple to Double Coincidence Ratio )[19]. Este método utiliza três válvulas fotomultiplicadoras, operando em coincidência. Neste caso, o radionuclídeo de interesse é medido isoladamente e a razão entre o número de coincidências triplas e duplas permite a determinação da atividade do radionuclídeo de forma absoluta. Uma dificuldade deste método é atingir a igualdade entre os ganhos das fotomultiplicadoras, para que o método não produza resultados inexatos.
Foi desenvolvido, no Japão, um sistema de coincidências 4πβ−γ que emprega cintiladores plásticos em geometria 4π[20]. Neste sistema, a fonte radioativa é depositada diretamente no cintilador plástico, que é colocado juntamente com outro cintilador plástico, sob a forma de sanduíche. O sistema utiliza duas válvulas fotomultiplicadoras para aumentar o ganho na coleção de luz. A vantagem deste sistema de medidas é a alta eficiência conseguida para a detecção de elétrons, porém apresenta a desvantagem de necessitar da confecção de um novo cintilador para cada fonte que for calibrada, tornando o método relativamente dispendioso.
O Laboratório de Metrologia Nuclear (LMN), do IPEN-CNEN/SP, está sediado em São Paulo e desde a sua fundação, em 1964, tem-se dedicado ao desenvolvimento de padrões nas áreas de Metrologia de Radionuclídeos e de Nêutrons. Este laboratório faz parte da cadeia metrológica do Brasil, participando de intercomparações com outros laboratórios do mundo, em colaboração com o IRD, sediado no Rio de Janeiro[21-26].
O LMN iniciou a implementação de sistemas primários com a instalação de um sistema de coincidências 4πβ(PC)−γ, que emprega um detector proporcional em
1.2 Objetivo
O presente trabalho tem como objetivo propor melhorias no sistema de coincidências 4πβ(PS)−γ, existente no LMN do IPEN. Inicialmente, a melhoria se dá pela previsão teórica da curva de extrapolação, utilizada na padronização da fonte. Deste modo, torna-se possível a determinação da atividade da fonte, sem a necessidade de construir-se uma curva de extrapolação. Isto pode ser conseguido por meio da simulação teórica de todo o processo de medida de atividade, utilizando o método de Monte Carlo[30,31]. A atividade é obtida por meio de um ajuste pelo método dos Mínimos Quadrados, entre os resultados teóricos e experimentais.
Outra proposta de melhoria está associada ao aumento na eficiência de coleção da luz produzida nos cintiladores plásticos, introduzindo no sistema uma nova válvula fotomultiplicadora. Com isto, torna-se possível o aumento na eficiência de detecção para partículas carregadas, permitindo a padronização de radionuclídeos que emitam elétrons de baixa energia como, por exemplo, aqueles que decaem por captura eletrônica. Este novo sistema também tem a sua modelagem teórica desenvolvida no presente trabalho, possibilitando a previsão da curva de extrapolação que determina a atividade da fonte.
2.1 Transições Atômicas
Quando um átomo está em um estado excitado, ele tende a emitir a energia excedente sob duas formas de radiação: raios-X e elétrons Auger. A probabilidade de cada uma está associada ao número atômico do material emissor.
2.1.1 Emissão de Raios-X
Os elétrons orbitais populam diferentes níveis de energia, denominados K, L, M etc. A transição de um elétron partindo de um nível de energia mais alta para outro, de energia mais baixa, dá origem à emissão de radiação eletromagnética, denominada raios-X. A energia destes raios-X é determinada pela diferença de níveis entre o estado inicial e final da transição. A probabilidade de emissão, denominada rendimento de fluorescência ( W ), cresce de acordo com o número atômico. Para o Na, W é da ordem de 1,8%, enquanto que, para o Hg, este parâmetro possui o valor de 96,7 %[32,33].
2.1.2 Emissão de Elétrons Auger
Quando uma vacância é produzida em um dos níveis de energia dos elétrons orbitais, os demais elétrons tendem a ocupar esta vacância, gerando um excesso de energia que deve ser emitido pelo átomo. Uma das formas é a emissão de raios-X. Uma forma alternativa é transferir a energia que foi disponibilizada, em razão da ocupação da vacância, para outro elétron orbital, que é emitido do átomo. Este elétron é denominado elétron Auger.
Para uma dada transição, os elétrons Auger são emitidos com uma energia mais baixa, em relação ao raio-X correspondente, uma vez que parte da energia disponível está associada à energia de ligação do elétron no átomo. Como os processos de emissão de raios-X e elétrons Auger são complementares, a probabilidade de emissão de elétrons
